careとmindはどちらも「気にかける」を意味しますが、「どのように気にしているのか」には大きな違いがあります。

好ましいと思っているのかいないのか、ですね。
 
このコンテンツではその違いをまとめています。
 

 
英語類義語活用辞典、英語類義語使い分け辞典、ロングマン英々辞典を参考にしています。


英語類義語活用辞典の解説

動詞としてのcareとmindは「気にかける」ことですが、その気のかけ方は真逆になります。
 
会合の席などで、話し相手に第三者を紹介しましょうか？と聞く場合、Do you care to meet him？と言います。
 
それに対し聞かれた側は、紹介して欲しければYes, please. 興味がなければNo, thanks. I don’t think so.と返します。
 
同じような内容でmindを使ってDo you mind sitting next to him？と聞いたとします。
 
ここで相手がYes.と答えるとYes, I do mind.となり、「イヤです（座りたくありません）」と嫌悪感を持っている表明になります。
 
careは対象を大切に思う気持ちを表現します。
 
She writes with care.
（彼女は心をこめた文章を書く）
 
先のDo you care to meet him？はDo you like to meet him.とあまり変わりません。
 
これと関連してmindはdislikeとも考えられます。なのでDo you mind sitting next to him？は「あの方の隣の席はイヤですか？」であり、Yesは「イヤです」、Noは「イヤじゃないです。座ります」ということになります。
 
I don’t mind him.はI don’t dislike him.ということなので、I care for him.の底意になります。

ロングマン英々辞典の解説

care
1 to be werried, anxious, or concerned; mind
 
when his dog died Allan didn’t seem to care at all.
 
2 （esp. in polite suggestions）to like; want
 
Would you care to wait here, sir. until the manager can see you？
 
mind
1 to be careful; pay close attention
 
Mind that step; it’s loose！
 
2 （often used with would, in requests, and in negative sentences）
to have a reason against or be opposed to
be troubled by or dislike
 
”Which one would you like？” ”I don’t mind.”（＝I would be pleased with either.）